Trước đây, Pải Lủng là một xã thuộc huyện Đồng Văn.

Ngày 5 tháng 7 năm 1961, Hội đồng Chính phủ ban hành Quyết định số 91-CP[1] về việc thành lập xã Pải Lủng trên cơ sở một phần diện tích và dân số của xã Đồng Văn.

Ngày 15 tháng 12 năm 1962, Hội đồng Chính phủ ban hành Quyết định số 211-CP[4] về việc thành lập huyện Mèo Vạc trên cơ sở tách xã Pải Lủng thuộc huyện Đồng Văn.